FAI气溶胶方法引入SELLAFIELD

通过：Martin G. Plys，DSC。，副总裁，废物技术和福岛服务副总裁

介绍和目的

英国坎布里亚郡的SellaField网站包含了一些在相对较小的占地面积内的传统核燃料循环运营设施，包括具有相当大的核废料库存的老化设施。在这些中突出的是麦克风锻虫储存筒仓（MSS）和第一代Magnox储存池（FGMSP）。FaeSke＆Associates LLC（FAI）在工程评估中协助Sellafield Ltd，以加速从这些地点移除材料，包括评估反应材料的影响，易燃气体危害和污染释放。

本技术公告的主题是最初为轻型水反应器（LWR）安全评估最初开发的FIA气溶胶方法的SELADAFIELD应用。这种FAI方法向SellaField Ltd的引入代表了通过转移众所周知的和尖锐的方法在核废物修复领域而添加到客户的重大价值。FAI最近将该技术转移到MSS和FGMSP人员，在那里它被用来在正常过程操作期间量化污染释放。

这里描述的方法广泛适用于量化涉及含湿污泥和其他湿废物形式的核废料的操作期间的污染释放。当然，该方法也可以应用于风险的风险。

塞拉菲尔德mss和FGMSP的背景

MSSS设施包括许多垂直筒仓，其中腐蚀的各个阶段中的磁铁包层的混合物，其原理产品是氢氧化镁，铀的部分损坏，用铀腐蚀产品携带覆膜覆盖，和金属碎片，石墨和罐含有杂种垃圾形式。大多数废物体积是由麦豆和铀的腐蚀产物形成的高屈服强度污泥。一个新的MSS子程序，称为替代的中间级别废物方法（AILWA）目前正在发展工程设计，以便将废物从筒仓加速到SellAfield现场上的临时存储设施中的方法。这种方法涉及将废物检索到包含大约1000升废物的跳线中加上覆盖水，并将跳过作为“3M3箱子”（客户速记为3M的容器）^3.）在临时存储保险库中排列在堆栈数组中。

FGMSP是一个户外燃料储存池（英国池塘），含有相当大的废磁燃料和腐蚀产品污泥。绝大多数燃料由于腐蚀而失去了包层，金属铀燃料本身也在各个腐蚀中。年代ome fuel is contained in self-draining skips, i.e. skips that would drain as they are removed from the pond, and smaller highly damaged fuel pieces are contained in non-draining “bit bin” skips which would retain their water upon removal from the pond. FGMSP also holds a substantial number of non-draining zeolite skips which were used for removal of pond contamination, mainly cesium and strontium leached during fuel degradation. The accelerated removal option involves removing these kinds of skips from the pond, placing them into self-shielded boxes (SSBs) similar in size to the MSSS 3m3 box but with substantially thicker boundaries for shielding as the name suggests, and arranging the SSB’s in a stack array in interim storage vaults.

MSSS和非排出的FGMSP跳过共享释放污染的共同机制，通过在盖水表面突破氢气泡沫的气泡形成。这是一种常见的核浪费情况，其中氢气可以通过辐射溶解或两种机构来生产化学反应。MSSS 3M3盒子和保持废物跳过的FGMSP SSBS将有过滤器，以允许释放氢气，压力平衡在临时储存期间，以及污染释放的高效颗粒（HEPA）衰减。

FAI气溶胶方法将首先解释，然后是通用的描述示例应用于MSS和FGMSP污染释放和运输行为临时存储。

FIA气溶胶方法

Fai气溶胶方法是为行业发展劣化的核心规则制作论坛而开发的（Idcor）计划在20世纪80年代后期，以预测裂变产品气溶胶的行为LWR严重事故。该方法基于积分差分的精确解决方案气溶胶粒度分布（PSD）演变的方程。详细信息已找到(爱泼斯坦，埃里森和亨利，1986)和(爱泼斯坦和埃里森，1988)。本文还介绍了该方法在美国核协会出版物，（Sher和Hobbins，2011）。

方法的基础是在气溶胶总质量m上的施用悬浮在混合良好的体积中，

在质量平衡中，S是气溶胶源（kg / s），λ._年代是气溶胶沉降的衰减常数（也是叫做沉降），和λ._l是气溶胶去除（泄漏）的衰减常数来自流出体积。用水蒸气冷凝和惯性等过程去除气溶胶的其他术语IMPACTION也可以添加到质量平衡中。用于多分散气溶胶（带有a的气溶胶PSD），沉降衰减常数由曲线适合于悬浮质量给出。悬浮质量由如上所述的PSD的精确解决方案给出。另外，鉴于悬浮质量，也可以找到气溶胶PSD。相关性是普遍的，因为它们基于缩放它考虑了颗粒密度、粘度和气体温度等因素气溶胶悬挂，气溶胶沉降的高度，凝固效率因素和形状考虑粒子非球面的因素。

因此，FAI气溶胶方法大大简化了源术语和泄漏路径的评估实际应用的因素在净化和退役期间的安全性，安全性（D＆D），核废料加工和临时储存核废料。方法论也是如此通常适用于商业化学工艺和装置。

该方法的验证示例如图1所示。该图显示了实验由（Hilliard，McCormack和Postma，1983）获得的数据用于大垂直的钠火气溶胶坦克的体积约为850米^3.．还指出了使用FAI分段的精确解决方案气溶胶模型与FIA气溶胶相关性。

单分散和瘦气溶胶的简化

对于单分散气溶胶（单个平均粒径）或瘦多分散气溶胶粒子的凝聚可以忽略，重力沉降常数λ._年代是沉积速度U._S.除以平均沉降高度H_你

沉降速度由斯托克斯定律给出

Untitled-3-1.jpg.

其中g = 9.81 m / s²，ρ._P.是颗粒密度（kg / m^3.），d是粒度（m），和μ._空气是粘度空气，关于1.85x10^-5尽管少量的少量，但PA-S（气体粘度将基本上是空气的氢和水蒸气)。

泄漏去除速率常数λ._l是每单位时间去除的气体分数

哪里Q._l是气体流量的体积速率（m^3./ s）离开体积V（m^3.）在哪种气溶胶中驻留。

尤其有趣的是，在稳定状态下，这对运输或运输的共同兴趣临时储存核废料，悬浮质量给出

这样泄漏率W_l（kg / s）由

假设泄漏发生通过滤波器被清除因子Df是已知的。DF是过滤器发出的气溶胶的比例除以进入过滤器的气溶胶。然后是来源气溶胶的术语_rel.（kg / s）从过滤量释放的是

体积内因沉淀而产生的去污系数是多少

关键点是贷记气溶胶沉降可以大大减少预测的来源术语，因为沉降的DF可以与过滤器的DF相当。

Fai Hygroscopic气溶胶方法

当相对湿度超过100％时，纯液体水的液滴只能在空气中生长，并且随着相对湿度从高于100％降低，当相对湿度下降时，现有的纯液体水滴将快速蒸发。然而，当从含水废物以某种方式产生的气溶胶液体中存在吸湿杂质时，或者当存在悬浮的吸湿性颗粒时，当相对湿度小于100％时，可以存在气溶胶液滴，这是废物容器的常见申请，在内部和外部。液滴将缩小或生长到平衡尺寸，这取决于吸湿溶质和环境相对湿度的浓度。

吸湿粒子的平衡粒度在众多教科书引用中，其中（烟草和霍布斯，2011年）中的（Mason，1971）以及（Jokiniemi，1983年）和（FaeSke＆Associates，1985年）的基本衍生）。所引用的参考文献提供了粒子生长的动态方程，可以看出，取决于条件，实现均衡的时间尺度约为10到几百秒。与沉降和呼吸的时间规模相比，这次时级是如此小，即所有实际目的，均衡粒度有效。通过达平衡粒径由

无标题-9.jpg.

其中φ=相对湿度，q =因子考虑离子电荷= 2对于NaOH，KOH，CSOH，ω=分子量（kg / mol），ρ=密度（kg / m^3.），d =直径（m），σ=表面张力（n / m），r =理想气体常数（pa-m^3./摩尔-K)， T=温度(K)，下标为“a”=气溶胶，表示原始吸湿物质，“w”=水，“0”=种子，基于纯吸湿固体物质。颗粒种子直径d₀是由杂质的PPM和液滴的初始大小给出的，这决定了液滴中杂质的质量和体积。

瘦气溶胶的Fai Hygroscopic气溶胶方法使用上面的等式来确定平衡粒度，然后在斯托克斯定律中使用，以产生沉降速度并最终沉降衰减恒定。在初始直径为3.2微米中，在悬浮的含水废弃物中获得各种量的溶解NaOH的颗粒尺寸的实例如图2所示。对于非常低的相对湿度，低于10％，颗粒接近其“种子直径“并且水很少。对于接近100％的相对湿度，粒度可以接近这里假定的“出生直径”，用于NaOH初始质量浓度的探索范围。

对于核废料应用，放射性物质如137℃的溶解量^90.Sr可能是低的，因此考虑所有其他溶解杂质的存在是很重要的，如例子所示。

应用于浪费跳过源期限量化

图3显示了应用FAI气溶胶方法临时储存核废料的几何示例。在本例中，跳过有一个盖子和一个过滤器。图4说明了跳线及其容器盒的其他安排。

在废弃物中产生氢气并不断释放出来，覆盖水面的气泡破裂产生气溶胶。气泡流状态下，气溶胶产生的质量(或体积)率与气体释放的质量(或体积)率成正比，见(Ginsberg, 1985)和(Garner et al, 1954)。此外，液滴尺寸谱中只有很少的可测量的粒径小于1微米和直径大于10微米的颗粒。该范围的几何平均值约为3.2微米，是源液滴的保守直径，因为它小于假设液滴PSD在该范围内是均匀的体积平均值。

对于MSS和FGMSP，FAI在临时储存期间为废物创建了详细的热化和化学反应模型，并且该型号为应用FAI所需的废物和顶空温度，气体产生速率，呼吸率和相对湿度提供了技术基础。气溶胶方法。

使用来自上面引用的参考文献的夹带系数找到来自气泡突发的气溶胶源速率。通过考虑在临时存储期间可能发生的氢源速率和气压呼吸，可以使用上面描述的等式获得泄漏衰减常数。给定上面的吸湿粒度的方法发现平衡悬浮粒径，鉴于跳过顶部空间的相对湿度，因此可以使用上面描述的等式获得沉降衰减常数。这允许通过沉降DFS来量化和源术语W来允许净化因子_^rel.．

对于图4所示的其他几何类型，当有一系列的体积安排时，气溶胶沉降也可能发生在箕斗外的盒子中。在这种情况下，从箕斗到箱体的源项是箱体内气溶胶的源，相对湿度、粒径、呼吸速率和泄漏和沉降的衰减常数对于箱体和箕斗是不同的。

应用于临时储存库的污染和释放到环境中

临时存储库内的框外，可以应用上述相同的原理，参见图5.从废箱中释放的气溶胶可以在箱顶上沉淀或泄漏到箱子堆叠之间的混合空间中。可以通过将两个垂直堆叠盒之间的体积视为良好的混合控制量来量化盒顶盒顶部。该水平间隙内的体积和空气流速限定了泄漏衰减恒定。使用适当的粒度来确定沉降速度，间隙厚度是沉降高度，允许确定沉降衰减常数。

在堆栈的废料盒上方的拱顶中，从箱子堆叠内释放的气溶胶可能被认为是良好的混合，以便将气溶胶平衡方法作为整体应用于拱顶。拱顶音量和通风速率决定了泄漏衰减恒定，并且适当的粒度和沉降高度确定沉降衰减常数。

概括
这里描述的FIA气溶胶方法已经在SellaField Ltd中使用，以定量源自MSS和FGMSP的正常临时储存操作期间的污染释放，包括定量沉积和用于确定设施的污染分类水平的空中污染物的量化为环境量化排放量。

同样的方法一般适用于水和湿污泥/盐饼类型的核废料处理操作，以及正常和事故情况下的临时存储。

SellaField Ltd客户已受益于最初由FAI开发的这项技术的转移，用于LWR安全应用，现在用于核废料修复。

参考
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