陪定：詹姆斯·布尔巴赫，博士，系统建模，FAUSKE＆Associates，LLC
安全处理废核燃料（SNF）的关键驱动器，特别是对于损坏或损坏的燃料和相关的燃料废料流（如破碎的燃料片或污泥），是氢气的管理，以防止易燃气体的积累混合。氢通常从水的辐射分析或作为化学反应的产物的辐射而发展。金属铀燃料废物，以前的重新处理站点，如Hanford（US）和Sellafield（英国），需要特别注意，因为铀金属是化学反应性的。铀（如其他金属）与可用的水或水蒸气反应以形成氧化物和氢气，并产生热量。反应热，理想地通过被动机制去除，以控制反应物的温度并防止反应速率的指数增加。因此，在设计用于处理，运输和储存潜在化学反应材料的安全方法时，必须考虑热稳定性（即失控的化学反应）。
防止化学反应或辐射分解产生氢气的一个明显的解决方案是彻底干燥废物，并将其储存在密封容器中，在概念上类似于商业SNF的干燥储存。如果核废料的数量和形式能够在可接受的时间范围内进行干燥，这是可行的，并且需要详细了解与干燥过程相关的运输现象，特别是多孔含水碎片。在美国能源部汉福德基地，这种干燥过程成功地对2000吨受损的乏燃料、燃料“废料”和燃料颗粒进行了干燥处理(图1;Loscoe, 2000)，并可推广应用于塞拉菲尔德的类似遗留废物和福岛燃料碎片(Plys & Epstein, 2015)。
图1所示。从汉福德K东盆地移除前严重损坏的SNF和污泥(www.feandc.com)
这不适合自己干燥一些废物流包括污泥（由腐蚀并存储燃料和其他废物积累的劣化而形成），的燃料块胶结（灌浆）的容器，并用废沸石或其它离子交换材料的容器。即使废的离子交换介质不含有铀，积累裂变产物，如在介质中的水的铯和锶事业辐毛孔内的介质颗粒空间和孔隙空间。它可以是很难从内部孔隙沸石中除去水，例如。因此，有必要为这些废物暂时贮存提供透气良好的容器。
厚壁钢容器便于这种应用，因为它们提供了辐射屏蔽，而且它们的设计相对简单。目前正在考虑在塞拉菲尔德使用自我屏蔽的盒子，那里公认迫切需要从目前不利的储存地点移走大量含燃料的废物。自屏蔽盒还提供了一种加速燃料碎片和废料去除的方法，为干燥或封装设施的开发提供了一种临时存储路径。由于盒子本身是屏蔽的，盒子存储设施的设计大大简化。
塞拉菲尔德的废料，以及来自福岛的碎片，可能会被储存在带有过滤通风口的屏蔽盒中，以去除氢气，并防止盒中形成可燃气体混合物。然而，与薄壁容器不同的是，屏蔽盒(壁厚约30厘米)要求气体流动通道或“钻孔”穿过墙壁或盖子。钻孔为氢气从盒子内部到达过滤器提供了一条通道，过滤器将安装在盒子的外部，便于维护和检查。所需的过滤器数量取决于储存在盒子里的废物的类型和数量。穿透厚屏蔽层的钻孔自然增加了除氢的阻力，从而降低了给定过滤器组件的效率。可以安装在一个盒子上的过滤器的数量是有实际限制的(例如，成本，结构完整性)，所以过滤器和井眼的配置尽可能有效地发挥作用是很重要的。
氢去除的创新解决方案
创新工作中所描述这里被福斯克＆Associates公司，有限责任公司，西屋电气公司，有限责任公司的全资子公司，与塞拉菲尔德公司在合作伙伴进行合作，我们已经构思，模拟和实验验证用于除氢的有效方法从显著氢生成速率屏蔽盒。这种创新的最小化用于废金属核燃料件和其他氢气产生的废物流的被动存储所需过滤器的数量。
许多商业上可用的过滤器适用于从无屏蔽的核废料容器(如200l桶)中去除氢。通过过滤器的氢去除率随过滤器的大小和材料而变化。制造商提供的关键过滤器规格是过滤器系数，以摩尔氢每秒每摩尔分数差的单位表示。典型值范围从10-5到超过2 × 10-4摩尔/秒/摩尔分数。过滤器的大小(数量)对于一个给定的应用程序选择基于限制氢源率和所需的氢离子浓度的安全上限,通常采取的是较低的可燃性限制(LFL, 4%氢在空气中)或25%的LFL氢在空气中(例如1%)。
屏蔽容器是用比传统容器厚得多的材料制成的。氢气要想从容器中逸出，必须先通过屏蔽材料上钻的孔(流动通道)，然后通过过滤器扩散到周围的大气中。氢气从容器中逃逸的速率取决于过滤器两侧氢气浓度的差异，而后者又取决于氢气通过钻孔的有效性。换句话说,因为屏蔽使大量的氢废物容器,远离过滤器,有效氢流量通过滤波器降低,因此氢气的流量通过任何过滤器不是很有效屏蔽容器要比同样的滤波器的无屏蔽的容器。由于其他气体(如氧气、氮气等)同时流动，情况变得更加复杂，这些气体也可以通过过滤器进出，这取决于这些气体的驱动浓度差异。对于氢源为化学反应的系统，氢源速率通常比辐射分解的速率大得多，这使得氢的去除更具挑战性。
图2示出了通过建模首先进行分析的不同滤波器配置，然后通过实验（概念性地通过管道盖上的管道和过滤器的不同布置概念性地验证）。测试配置A（直接安装过滤器）才能验证制造商的不同类型的商业过滤器的滤波器性能（实际性能通常比过滤器规格表上的说明更好）。进行小型测试（较小船舶上的单个过滤器）和大规模测试（最多8个过滤器在全尺寸框“盖子上）。首先，通过建立约4％的初始氢浓度，允许蒸馏作为氢气蒸馏的初始氢浓度来瞬时进行，并通过进入过滤器的空气替换。后来试验掺入稳态方法，其中建立了恒定的氢源率（与预期的废物包装条件一致）。
通过模拟和实验分析图2的各种井眼和过滤器配置
建模和实验揭示了单钻孔方法的局限性。It was found, for example, that a shielded container with a single borehole of 20 mm diameter and 300 mm length drilled through the shielding (e.g. Configuration B) would allow hydrogen to escape at only one-tenth the rate that it would in an unshielded container (Configuration A). In other words, the system efficiency for a single borehole is only about 10%, and as a consequence the number of filters required would increase tenfold relative to a thin-walled container.
另一方面，双钻孔装置（配置D）促进氢转移到过滤器。在过滤器（XH2，见图3中的压力液中的氢浓度低于屏蔽容器或盒子（XH2，盒子）中的氢浓度，因此密度差诱导循环。因此，来自屏蔽容器的氢气气体将其中一个钻孔循环到过滤器下方的压力室中，然后向下倒置另一个钻孔，返回容器。通过过滤器的扩散由氢摩尔级分差，XH2，In-XH 2驱动。该研究表明，配置D几乎与配置A有效，提供了一种从屏蔽废物容器中移除氢的创新解决方案。
图3.双钻孔设计与单个过滤器
通过对不同过滤器类型、孔径和氢气浓度变化的实验，验证了双孔设计的预期性能。图4显示了一个先验期望与实际系统数据的比较示例，其中显示了最初含有4%氢气的容器的瞬态排气结果。最有效的排气发生在过滤器单独(没有井眼)，在这个例子中，氢气浓度下降到1%以下16小时。相比之下，单孔设计仅在16小时内将氢气浓度降低到3.4%左右。双井眼设计要好得多，在16小时内将氢气降至1.5%以下。双内径系统的效率可以在80%到90%之间(根据测量的“系统”系数与“过滤器”系数)，这取决于屏蔽容器的几何形状和氢气浓度。因此，在双孔设计中，给定的废物包装应用所需的过滤器数量在很大程度上不受由于屏蔽而产生的流动阻力的影响。
图4.实施例的实验结果和模型预测
概括
从屏蔽核废料容器中除去的氢气的关键是降低钻孔中的流动阻力，使得过滤器是显着的阻力。我们开发了一种创新的安排，以通过屏蔽容器盖子的一对钻孔促进氢气流到过滤器。这种设计利用了浮力引起的自然循环。来自容器的气体将其中一个钻孔流入过滤器下方的压力室中，然后向下倒置另一个钻孔，返回容器。我们已经对这种设计进行了建模，这表明双孔系统的效率可以在80％至90％的范围内。这种高效率最小化屏蔽废物容器所需的通风口数量，并最大限度地提高可以放置在给定排气容器中的废物量。
参考
Loscoe，P. G.，“过渡金属铀的湿法乏燃料晾干贮藏，”废弃物管理会议，2000年，亚利桑那州图森
“受损乏燃料和碎片干燥过程中的残余水”，2015年全球核燃料循环大会，巴黎，2015年9月
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